Коллекцию скульптуры музея отличает разнообразие стилей (портретный, исторический, анималистический) и широкий временной диапазон - с I по XIX в. В Архангельском основная часть «галереи древностей» была размещена в «Антиковом» зале. Среди них были «Ганимед с орлом», «Гермес», фигурки путти, пеплохранительница, ступня мужской ноги… В коллекции скультуры проявилось и увлечение князя художественной бронзой. Из флорентийской мастерской известного скульптора Дж. Болоньи происходит «Меркурий», непревзойденный мастер стиля рококо Э.-М. Фальконе исполнил небольшую мраморную композицию «Диана-купальщица» В Архангельском хранятся две гипсовые отливки, сделанные по модели «Грозящий Амур» Э.-М. Фальконе. Музей обладает первоклассными мраморными и бронзовыми скульптурами конца XVIII – начала XIX в. – «Венера Медицейская», «Купающаяся Афродита», «Артемида с ланью», «Аполлон Бельведерский», «Эрот Ватиканский», созданными видными авторами – Ф. Франки, Дж. Дзоффоли, А. Триппелем.

Римский бронзовщик Ф. Ригетти исполнил уменьшенные отливки «Диоскуров». Князь Н.Б. Юсупов гордился знакомством с прославленным итальянским скульптором Антонио Кановой. В Архангельском находятся два оригинала мастера – «Парис» и «Портрет мадам Рекамье в образе Беатриче». А созданные им шедевры – «Амур и Психея», «Крылатый Амур» – были установлены в специально созданной во дворце «Амуровой комнате» (ныне оба в Государстеном Эрмитаже).

В коллекции князя были два изображения Ж.-Ж. Руссо: мраморный бюст работы Ж.-Б. Лемуана (1766) и фигура в натуральную величину из папье-маше. Неизвестный мастер повторил композицию рисунка Ж.М. Моро-младшего «Последние слова Руссо». В Императорском зале дворца размещалась также скульптурная галерея российских монархов – два парных портрета Петра I резца К. Альбачини (восходит к оригиналу Б.К. Растрелли) и Екатерины II (скопирован с работы Ф.Т. Шубина). Изображения императоров Павла I, Александра I, Николая I и их супруг исполнили Ж.-Д. Рашетт, Л.-М. Гишар, Х.-Д. Раух, П. Норманнов и др. Для жилых покоев предназначались камерные гипсовые барельефы Ф. Титова с фамильными портретами, среди которых – портрет самого Н.Б. Юсупова в возрасте 15 лет в чине подпоручика лейб-гвардии Конного полка, его матери и сестер. Особой художественной ценностью обладает гипсовый бюст князя, выполненный прославленным русским скульптором И.П. Витали.